近日，我院青年教师崔永杰作为共同第一作者在国际材料领域的顶级期刊Advanced Materials（SCI一区TOP,IF=29.4）上在线发表了题为“Impactof Electrostatic Interaction on Vertical Morphology and Energy Loss inEfficient Pseudo-Planar Heterojunction Organic Solar Cells”的研究论文。此外，青年教师崔永杰近期合作的工作在国际期刊AngewandteChemie International Edition（DOI:10.1002/anie.202400086和DOI:10.1002/anie.202318595）、Nanoenergy（DOI:10.1016/j.nanoen.2023.109218）和ChemPhotoChem（DOI:10.1002/cptc.202300256）上均有发表。

图文简介

有机太阳能电池（OSCs）因其重量轻、溶液加工和大面积生产等优点而受到广泛的研究关注。本体异质结结构（BHJ）是常用的具有双连续纳米互穿网络结构的器件结构，由于给体（D）和受体（A）材料在溶液中以一定比例随机混合，BHJ难以形成合适的垂直相分离（VPS）形貌，这阻碍了器件性能的提升。为了优化活性层的VPS形貌，采用D和A的连续旋涂方法制备了给体富集在阳极，受体富集在阴极的准平面异质结结构（PPHJ）。然而，目前最有效的OSCs是使用氯仿作为薄膜沉积的溶剂制备的，当在D上进行A沉积时，由于氯仿的强溶胀效应会导致大量的D-A混合，这不利于形成优异的VPS形貌。此外，PPHJ结构中VPS形貌的形成是一个复杂的过程，其形成机制尚不清楚。

基于此，本工作将分子静电势（ESP）作为桥梁，建立PPHJOSCs的分子结构和VPS形貌之间的关系。选择PBDB-TF和BTP-BO-4Cl作为主体系，以及非卤化给体PDBD-T和受体BTP-BO进行比较。研究结果表明，给受体的分子静电势差值（∆ESP）的变化会导致不同的分子间相互作用，对应的分子间相互作用强度为PBDB-T/BTP-BO-4Cl>PBDB-TF/BTP-BO-4Cl>PBDB-T/BTP-BO>PBDB-TF/BTP-BO。其次，较大的∆ESP可以增强D/A混溶性，导致相纯度降低和非辐射电压损失（ΔE₃）增加。相反，较小的∆ESP会形成明显的VPS形貌，这不利于D/A界面接触。具有合适∆ESP的PBDB-TF/BTP-BO-4Cl不仅表现出一定程度的VPS形貌以平衡电荷产生和复合，而且具有较强的结晶度和更有序的层状堆积。接着，选择ESP较小的受体BTP-BO作为 PBDB-TF/BTP-BO-4Cl体系的相容性调节剂，发现三元器件的VPS 形貌比二元器件更明显，而且由于ΔESP 的减少，ΔE₃得到了有效抑制。因此，PBDB-TF/BTP-BO-4Cl:BTP-BO三元PPHJ器件的能量转换效率（PCE）达到最佳，为19.09%。19.09%的PCE和0.866V的V_OC是迄今报道的基于BTP-BO-4Cl系列受体（外侧为线性烷基侧链）的器件的最高值之一。

图1.(a)分子结构和分子静电势。(b)在水和二碘甲烷上的接触角。(c)表面能和χ数据的汇总。(d)不同∆ESP下PPHJ结构活性层形成示意图。

图2.(a-c)膜厚度依赖的组分分布曲线。(d-f)计算出的沿膜厚度的激子生成等高图。(g-i)不同∆ESP的薄膜形貌示意图（粉红色阴影部分代表受体富集，黄色阴影部分代表供体富集）。

图3.(a)能级图；(b)在纯膜中的紫外-可见吸收光谱。(c)J-V曲线。(d)本文和之前基于BTP-BO-4Cl系列受体的BHJ和PPHJOSCs的PCE与V_OC的简要总结。(e)EQE光谱、(f)J_ph-V_eff曲线、(g)J_SC-光强、(h)V_OC-光强曲线和(i)载流子迁移率。

图4.(a-e)不同器件的归一化s-EQE和EL数据。(f)器件能量损失的直方图。

图5.(a) AFM图像、(b)TEM图像和(c)GIWAXS图像。(d)沿平面外（实线）和平面内（虚线）方向的相应强度分布。

图6.(a)TA曲线和(b)光谱探测（延时0.15、1、10、100ps）。(c)共混薄膜的空穴转移动力学比较。(d)二元和三元共混薄膜中空穴转移过程的参数。

图7.时间分辨共聚焦成像（780nm激发）。(a)光致发光、(b)寿命成像、(c)寿命分布直方图和(d)相量图。

小结

在这项研究中，我们在准平面异质结有机太阳能电池活性层垂直相分离形貌与能量损失调控方面取得重要进展，将分子表面静电势（ESP）作为桥梁，首次建立了准平面异质结有机太阳能电池中活性层分子结构与垂直相分离形貌之间的关系。研究发现给受体之间静电势差值（∆ESP）越大，给受体相互作用越强，越不容易形成垂直相分离形貌，此外，其相纯度更小，导致非辐射能量损失增大，不利于获得高开路电压。而通过三元策略精细构建具有适当∆ESP的准平面有机太阳能电池器件，获得了更优异的垂直相分离形貌和更低的非辐射能量损失，使得其能量转化效达到了19.09%，从而为有机太阳能电池效率突破20%提供理论依据和实验基础。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202313105